电视剧《面具背后》围绕民-国背景下的一件恐怖谜案展开，李东学饰演的热血警探徐继发临危受命，深入险境探寻幕后黑手。但往往越接近线索，却是被一股神秘力量所阻扰。而随着他与失散多年的孪生兄弟林奕晨的重逢，两人被隐藏多年的身世真-相也浮出水面。随后，被-迫交换的身份、错乱的爱情关系、被颠覆的人生都叫两人措手不及。片方今日曝光的双生子海报，首度将兄弟俩在乱世中的多舛命运展现一二，而一段曾瞒天过海的惊天秘史也在上海十里洋场这个鱼龙混杂的地方被揭开，宛如暗夜绽放的血色玫瑰，诡谲神秘……
首度尝试饰演双胞胎的李东学在戏里大玩“人格分-裂”，一面诠释热血率性不拘小节的“狮子座”警探，一面又要塑造风度翩翩的“天蝎座”贵公子，两个角色之间巨大的性格差异让他在享受挑战之外多了极大的创作空间。海报中，两兄弟比肩而立，眼神各异，各据半边，双子差异之外，似乎又有着“两个半圆合为一个整圆”的暗示。李东学也解释称，“两兄弟前期的形象会有比较鲜明的对此，但之后为了隐藏身份，会有一定的性格融合，后期连两人各自的恋人也会难以分辨他们。”
同时，该剧别具匠心的故事设置也是全片最大的亮点之一。据悉，出品方在《面具背后》开拍起初，就打出了“高段位悬疑”旗号。所以从剧本筹备之初，就借鉴了美剧的快节奏叙事，向烧脑魔性的侦探推理剧进发，个中迷局一环紧扣一环，设置巧妙。李东学就透露，“每当一个悬案即将告破时，又发现背后藏匿着更为惊天的秘密，故事也会进入新一轮的反转，会有‘螳螂捕蝉黄雀在后’的感觉。故事不到最后，很难猜到真正的boss是谁。”
2007年，李东学和杨幂、寇世勋等人合作历史剧《大秦直道》，李东学其中饰演“蒙毅将军”一角。同年，他参演由何润东、胡歌、彭于晏领衔主演的电视剧《少年杨家将》饰演杨大郎杨延平。
2010年，李东学在辛亥革命百年纪念电影《辛亥革命》里出演载沣，并出演陈凯歌执导的电影《赵氏孤儿》里的提弥明。
2012年3月，古装清宫剧《甄嬛传》在安徽卫视和东方卫视上星播出，李东学饰演“果郡王”，迎来了事业上的首个高峰，凭借在热播剧《甄嬛传》中的表现，荣获“2012国剧盛典年度最佳新人”大奖。同年，李东学接拍了电影《许海峰的枪》，出演男一号许海峰，凭借《许海峰的枪》获得第14届中国电影表演艺术学会奖（金凤凰奖）“新人奖”。
2013年，李东学与杨幂领衔主演民国剧《刁蛮新娘》，饰演了有情义、有担当的男主角“戴问天”一角。同时，由他主演的改编自严歌苓同名小说的年代传奇大戏《第九个寡妇》也在各大卫视播出，他在剧中饰演男主角“孙少勇”。同年7月，他与熊乃瑾合作，“零片酬”出演公益微电影《降落》，并和熊乃瑾一起献唱微电影同名主题曲《降落》。
2014年，李东学共有两部电视剧、一部电影播映。他与李念合作主演都市电视剧《纸婚》，主要讲述一对80后小夫妻在婚后一年的生活摩擦及两个家庭间的相处，李东学在剧中饰演了男主角管桐，一名性格内敛严谨的公务员。该剧将于2014年5月在央视8套播出，取得50城收视第一成绩；与殷桃合作了被称作中国版《我叫金三顺》的都市剧《假如幸福来临》，饰演男一号罗成，上演了一出“高富帅”遇上“大龄剩女”的欢喜情缘与张震、王千源、刘诗诗合作的武侠电影《绣春刀》里，他饰演单纯率性的“靳一川”。该片2014年8月上映时。随后，在第二届中澳国际电影节，李东学也凭该角色斩获“最佳男配角”。同年，他凭借2012年接拍的电影《许海峰的枪》获得英国颁发的雅典娜艺术奖——最佳男主角。
2015年，3月5日合家欢贺岁影片《大喜临门》上映。5月，李东学主演的小清新悬疑虐恋《抓住彩虹的男人》热播。参演电影《中国推销员》。参演的民国悬疑大戏《面具背后》有望2016年首播。
2016年，参演战争动作片《钢刀》。
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